回答

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理由は以下の通りで、文が意味不明になります。
④many(原級) students:多くの学生たち → more(比較級) students:もっと多くの学生たち → most(最上級) students:最も多くの学生たち
most → mostly に変えればOKです。
…, who are mostly students. その喫茶店は常に人々で一杯ですが、その人達は主に学生です。
※mostly(副詞) 大部分は、主に

参考にしてください。

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